近日,我所潘秀蓮研究員、包信和院士帶領(lǐng)團隊在合成氣定向轉(zhuǎn)化方面取得新進展,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie-International Edition)上。
C-C偶聯(lián)的精準(zhǔn)調(diào)控一直是C1化學(xué)最核心也是最具挑戰(zhàn)性的問題,是煤和天然氣高效利用的關(guān)鍵。該團隊近年來提出了OX-ZEO催化劑設(shè)計概念,通過部分還原的金屬氧化物和分子篩耦合的納米復(fù)合雙功能催化劑,使合成氣化學(xué)中CO活化與C-C偶聯(lián)這兩個關(guān)鍵步驟有效分離,已經(jīng)實現(xiàn)了高選擇性地生成C2=-C4=混合低碳烯烴(Science,2016; ACS Catalysis,2017; ACS Catalysis,2019)、乙烯(Angew. Chem. Int. Ed.,2018)和芳烴(Chemical Communications,2017; Journal of Energy Chemistry,2019)。
該團隊進一步利用一維十元環(huán)直通孔道分子篩的限域擇型作用調(diào)變了反應(yīng)產(chǎn)物,可將合成氣一步轉(zhuǎn)化制備出高品質(zhì)汽油。當(dāng)CO轉(zhuǎn)化率為20%時,烴類產(chǎn)物中汽油的選擇性高達77%,高于Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布中汽油最高選擇性(48%)。更重要的是,汽油中異構(gòu)烷烴含量高,研究法辛烷值(RON)達92(辛烷值是反映燃料抗爆性能的數(shù)字指標(biāo),辛烷值越高代表燃料抗爆性能越好,經(jīng)過傳統(tǒng)低溫費托合成獲得的汽油的RON大約是35-43),且其中芳烴含量降至16%,低于國標(biāo)中限定的芳烴含量(<35%)。
該研究成果為合成氣直接制高品質(zhì)汽油的發(fā)展提供了新的研究思路與重要的科學(xué)依據(jù),也再次驗證了OX-ZEO催化劑設(shè)計概念具有一定普適性,開拓了煤經(jīng)合成氣轉(zhuǎn)化制化學(xué)品的新戰(zhàn)略、新途徑。
該工作得到國家科技部、自然科學(xué)基金委員會,以及中科院的資助。