近日，吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院崔小強(qiáng)教授、鄭偉濤教授領(lǐng)導(dǎo)的科研團(tuán)隊(duì)在析氫催化劑研究中取得重要進(jìn)展，于11月19日在《自然-通訊》上發(fā)表了題為《Single-atom cobalt array bound to distorted 1T MoS2 with ensemble effect for hydrogen evolution catalysis》的研究成果，引起國內(nèi)外關(guān)注。該論文第一作者為吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生祁琨，崔小強(qiáng)教授、郭少軍教授(北京大學(xué))、鄭偉濤教授為共同通訊作者。

圖片摘自Nature Communications 10, 5231 (2019)

氫能作為一種零排放可再生能源越來越受到廣泛關(guān)注，電解水因其高效能量轉(zhuǎn)換而成為制氫最有效途徑之一，鉑(Pt)是性能最佳的析氫反應(yīng)(HER)催化劑。然而，由于Pt的高成本和有限儲量限制了其大規(guī)模應(yīng)用，急需開發(fā)可靠、高效、廉價(jià)的HER催化劑替代Pt，單原子催化劑提供了機(jī)遇。當(dāng)金屬活性中心分散到單原子尺度時(shí)，急劇增大的表面自由能、量子尺寸效應(yīng)、不飽和配位環(huán)境和金屬?載體的相互作用等特性將賦予單原子催化劑新奇性能。單原子催化劑最大挑戰(zhàn)為其低金屬原子負(fù)載密度，不可控團(tuán)聚及金屬原子與載體間模糊相互作用關(guān)系，從而難以有效增強(qiáng)其催化性能。

該工作報(bào)導(dǎo)了一種新型單原子催化劑制備策略(assembly/leaching)：先把鈷(Co)納米盤組裝到二維二硫化鉬(MoS2)上再浸出，獲得了在扭曲金屬相(1T)二硫化鉬上高負(fù)載量金屬鈷單原子陣列 (SA Co-D 1T MoS2)。在Co ND-MoS2納米復(fù)合材料中，晶格失配導(dǎo)致的應(yīng)變和在Co與MoS2間形成Co-S共價(jià)鍵是實(shí)現(xiàn)MoS2從半導(dǎo)體2H相向畸變的金屬1T(D-1T)相轉(zhuǎn)變的關(guān)鍵。

圖片摘自Nature Communications 10, 5231 (2019)

SA Co-D 1T MoS2在酸性電解液中具有類Pt的HER活性，過電位僅為42 mV，Tafel斜率低至32 mVdec-1，且具有優(yōu)異的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性。其超高的活性源于單Co原子位點(diǎn)與在畸變MoS2的1T相的S位點(diǎn)，其間的協(xié)同作用使得SA Co-D 1T MoS2催化劑具有優(yōu)異的HER活性。

這一研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金面上基金、吉林大學(xué)高層次科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)和吉林省長白山學(xué)者特聘教授等項(xiàng)目資助。該工作由吉林大學(xué)科研團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)駱明川博士、郭少軍教授，北京中科院物理所張慶華博士、谷林研究員，北京中科院高壓物理所鄭黎榮研究員，上海中科院應(yīng)用物理研究所馬靜遠(yuǎn)研究員，美國布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室劉萍教授共同合作完成。