近日，大連化物所太陽能研究部（DNL16）李燦院士、章福祥研究員、祁育副研究員等人在利用寬光譜捕光催化劑構(gòu)筑全分解水制氫體系研究方面取得新進(jìn)展，基于BiVO4可見光催化劑不同晶面雙助催化劑的優(yōu)化開發(fā)及其選擇性負(fù)載，顯著提升了其用于水氧化和“Z”機(jī)制全分解水制氫性能，使全分解水制氫量子效率達(dá)到12.3%（420±10nm激發(fā)）。

利用粉末光催化劑全分解水制氫是一條轉(zhuǎn)化儲(chǔ)存太陽能至綠色氫能的理想途徑之一，受到國(guó)際社會(huì)的高度關(guān)注。本工作中，基于前期對(duì)BiVO4光催化劑的認(rèn)識(shí)基礎(chǔ)，該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)開發(fā)了新型Ir還原助催化劑和FeCoOx復(fù)合物水氧化助催化劑。團(tuán)隊(duì)通過選擇性沉積的方法，有效地促進(jìn)了BiVO4的光生電荷分離和水氧化活性，進(jìn)而與產(chǎn)氫光催化劑耦合，組裝了高效的可見光催化全分解水制氫體系，其表觀量子效率達(dá)到12.3%（420±10nm激發(fā)）。此外，團(tuán)隊(duì)結(jié)合XAFS等測(cè)試表征實(shí)驗(yàn)和理論模擬結(jié)果，闡析了FeCoOx水氧化助劑的微觀結(jié)構(gòu)及其促進(jìn)電荷分離和水氧化性能的機(jī)理。上述研究成果為構(gòu)筑更高效的可見光催化全分解水制氫體系奠定了基礎(chǔ)。

近年來，該研究團(tuán)隊(duì)一直致力于寬光譜捕光新材料的研發(fā)，取得了系列代表性成果：拓寬了全分解水系統(tǒng)中產(chǎn)氫、產(chǎn)氧端催化劑對(duì)可見光的利用范圍，產(chǎn)氫端從510nm拓展至650nm、產(chǎn)氧端從450nm拓展至600nm（Joule，2018；Adv. Mater.，2021）；粉末體系Z機(jī)制可見光催化全分解水制氫的表觀量子效率先后達(dá)到6.8%（Angew. Chem. Int. Ed.，2015）、10.3%（Joule，2018）、12.3%（Nat. Commu.，2022）；發(fā)展了含氮半導(dǎo)體構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)促進(jìn)電荷分離的“一鍋氮化”新方法（Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Chem. Sci.，2017；Adv. Mater.，2019等）；發(fā)展了氨輔助高溫負(fù)載CoOx助催化劑改善界面電荷傳輸和水氧化性能的新方法（J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2015等）；發(fā)現(xiàn)了BiVO4不同晶面間光照條件下存在空間電荷分離效應(yīng)，以及取得其不同晶面間雙助催化劑選擇性沉積大幅提升性能等新認(rèn)識(shí)（Nat. Commun.，2013；Energy Environ. Sci.，2014；Joule，2018等）。

相關(guān)研究以“Unraveling of Cocatalysts Photodeposited Selectively on Facets of BiVO4 to Boost Solar Water Splitting”為題，于近日發(fā)表在《自然通訊》（Nature Communications）上。該工作的共同第一作者是我所DNL16T2祁育、張江威博士、中科大孔源副教授。以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，科技部重點(diǎn)研發(fā)專項(xiàng)等項(xiàng)目的支持。