揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)是造成大氣復(fù)合污染的重要前體物之一。催化氧化技術(shù)具有效率高、能耗低的優(yōu)點,是可行的VOCs去除技術(shù)之一。鉑、鈀等貴金屬催化劑是最成熟的VOCs燃燒催化劑,但其來源稀缺、成本高昂限制了大規(guī)模應(yīng)用。錳氧化物(MnOx)具有豐富的自然資源、易調(diào)節(jié)的物理化學(xué)性質(zhì)和環(huán)境友好的特性,是替代貴金屬催化劑的理想選擇。
近期,中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所研究員賀泓團(tuán)隊開發(fā)出一種以尿素水解驅(qū)動高錳酸鉀同步還原的均勻沉淀法。通過簡單調(diào)節(jié)均勻沉淀反應(yīng)的時間和溫度,該方法可獲得不同形貌的α-MnO2納米材料,包括納米線、納米棒和納米顆粒。活性測試實驗證實,優(yōu)選的α-MnO2納米顆粒催化劑可在190℃、78000h-1高空速條件下,長時間內(nèi)完全氧化乙酸乙酯,其活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于其他已報道的錳氧化物催化劑和典型的貴金屬催化劑。多種表征實驗與第一性原理計算一致表明,α-MnO2(2 1 1)晶面上的高活性氧物種是提高催化性能的關(guān)鍵。
該研究用簡易的制備方法成功控制了MnOx催化劑的形貌和晶面,為更好理解錳基催化劑的構(gòu)效關(guān)系和指導(dǎo)高性能催化劑開發(fā)提供了參考。
相關(guān)成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。研究得到政府間國際科技創(chuàng)新合作重點專項、國家自然科學(xué)基金和中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等項目的支持。